Το Σπήλαιο ήταν γνωστό κατά την αρχαιότητα. Μέσα του βρέθηκαν κομμάτια από αρχαία αγγεία, ευρήματα της λίθινης εποχής. Χαράγματα και επιγραφές στους σταλακτίτες και τους σταλαγμίτες επιβεβαιώνουν την παλαιότητά του. Ως αρχαιότερος επισκέπτης του σπηλαίου αναφέρεται ο λυρικός ποιητής από την Πάρο, Αρχίλοχος (728 - 650 π.Χ.). Στον μεγαλοπρεπή σταλαγμίτη της εισόδου σωζόταν μέχρι τον περασμένο αιώνα η επιγραφή: "Επί Κρίτωνος οίδε ήλθον Μένανδρος, Σόχαρμος, Μενεκράτης, Αντίπατρος, Ιππομέδων, Αριστέας, Φιλέας, Γόργος, Διογένης, Φιλοκράτης, Ονήσιμος." Σύμφωνα με την παράδοση, πρόκειται για συνωμότες κατά της ζωής του Μεγάλου Αλεξάνδρου, οι οποίοι αποκαλύφθηκαν και, για να σωθούν, κατέφυγαν στην Αντίπαρο. Η εικασία αυτή δεν έχει αποδειχθεί. Το πιθανότερο είναι να επρόκειτο περί απλών επισκεπτών, ωστόσο η διαχρονικότητα της παραπάνω αφήγησης αφήνει στον επισκέπτη την επιλογή της εκδοχής που θα κρατήσει.

Το Δεκέμβριο του 1673, ο Μαρκήσιος ντε Νουαντέλ, πρεσβευτής του Λουδοβίκου ΙΔ' στην Κωνσταντινούπολη και λάτρης του αρχαίου ελληνικού πολιτισμού, βρισκόταν στην Πάρο, φιλοξενούμενος του διαβόητου πειρατή Ντανιέλ. Αυτό ήταν ένα από τα συνεχή ταξίδια του στα ελληνικά νησιά με σκοπό τη συλλογή αρχαιολογικών ευρημάτων, για λογαριασμό της Γαλλίας. Στην Πάρο, και ενώ ο Νουαντέλ επέβλεπε τη φόρτωση αρχαιοτήτων, για τη Γαλλία, πληροφορήθηκε ότι στο γειτονικό νησί, την Ωλίαρο, υπήρχε κάποιο κολοσσιαίο άγαλμα.

 Έφυγε αμέσως για το νησί με συνοδεία 500 ατόμων που την αποτελούσαν ζωγράφοι, σχεδιαστές, κτίστες, Ιησουΐτες, Καπουτσίνοι, Τούρκοι και πειρατές. Έφτασε στην είσοδο του σπηλαίου παραμονή των Χριστουγέννων, για να ανακαλύψει, με απογοήτευση, ότι το υποτιθέμενο άγαλμα δεν ήταν παρά ένας τεράστιος σταλαγμίτης. Έβαλε να τον κατεβάσουν με σκοινιά στο βάθος του σπηλαίου και στο φως των λαμπάδων και των φαναριών είδε έκθαμβος ν' απλώνεται γύρω του θαυμαστή η διακοσμητική γλυπτική της φύσης.

Αμέσως πήρε την απόφαση να τελεστεί η θεία λειτουργία των Χριστουγέννων πάνω σε έναν τεράστιο σταλαγμίτη με περιφέρεια 18 μέτρων και ύψος 8, που από τότε ονομάστηκε "Αγία Τράπεζα". Στον φωτισμένο από 100 λαμπάδες και 400 λυχνάρια χώρο, τη λειτουργία τέλεσε ο εφημέριος πρεσβευτής Ιωάννης Βαπτιστής ο εκ Περόννης. Η αυθόρμητη αυτή λειτουργία - που όμοιά της δεν είχε ξαναγίνει ποτέ προηγουμένως στον ελληνικό χώρο - ήταν μία συγκλονιστική εμπειρία. Στο σταλαγμίτη που χρησίμευσε ως Αγία Τράπεζα χαράχτηκε η επιγραφή: HIC IPSE CHRISTUS ADFUIT RJUS NATALI DIE MEDIA NOCTE CELEBRATO MDCLXXIII ("Εδώ ο Χριστός γιόρτασε τα μεσάνυχτα των Χριστουγέννων 1673.").

Ο Νουαντέλ και η ακολουθία του έμειναν στο σπήλαιο τρεις ημέρες και κοιμούνταν κοντά στην "Αγία Τράπεζα". Όσο, όμως, οι ζωγράφοι απαθανάτιζαν το σπήλαιο, άλλοι αποσπούσαν τεράστια κομμάτια σταλακτιτών και σταλαγμιτών που φορτώθηκαν στα πλοία για τη Γαλλία. Αυτή ήταν και η πρώτη μεγάλη σύληση του σπηλαίου. Αργότερα, κατά την περίοδο της ρωσικής κυριαρχίας στο νησί( 1770 - 1774), το σπήλαιο υπόκειται σε δεύτερη μεγάλη σύληση. Οι σταλακτίτες και σταλαγμίτες που αποσπάστηκαν στολίζουν σήμερα τις προθήκες του μουσείου Ερμιτάζ στην Αγία Πετρούπολη. Ακολούθησαν οι Γερμανοί, κατά τη διάρκεια της Κατοχής, οι οποίοι με τη σειρά τους κατέστρεψαν μεγάλο τμήμα του φυσικού διάκοσμου.

Μετά την επίσκεψη του Νουαντέλ, το ξεχασμένο ως τότε "Καταφύγι" - όπως έλεγαν οι ντόπιοι το σπήλαιο της Αντιπάρου - ξαναζωντάνεψε. Πλήθος ξένων περιηγητών κατέφθασε στο νησί, για να θαυμάσει το μεγαλείο της φύσης. Οι περιηγητές τολμούσαν την επικίνδυνη κατάβαση στα κατάβαθά του, με ανεμόσκαλες, σχοινιά και δάδες. Πολλοί είναι εκείνοι που επιστρέφοντας στις πατρίδες τους τύπωσαν σε βιβλία τις εντυπώσεις τους, συνοδευόμενες από θαυμάσιες χαλκογραφίες (γκραβούρες) του σπηλαίου και της εντυπωσιακής θέας που αντικρίζει κανείς ανεβαίνοντας προς αυτό. Τις κυκλοφορούσαν παντού, διαλαλώντας έτσι τη δόξα και το μεγαλείο της Ελλάδας, συμβάλλοντας στις προσπάθειες του Γένους για εθνική απελευθέρωση. Δυστυχώς, οι επισκέπτες συνέβαλαν και στη μερική αποδόμηση του σπηλαίου, αποσπώντας κομμάτια του ως σουβενίρ ή με σκοπό την πώλησή τους.

Οι πολλές υπογραφές Ελλήνων και ξένων επισκεπτών, προσωπικοτήτων και μη, αποτελούν βασικό συστατικό της μοναδικότητας του σπηλαίου. Ενδιαφέρουσες είναι η επιγραφή της Αγίας Τράπεζας που αναφέραμε πρωτύτερα, το χάραγμα του βασιλιά Όθωνα, στον τελευταίο θάλαμο, "Όθων Α' βασιλεύς της Ελλάδος της 27 Σεπτ. 1840" και σε άλλο σταλακτίτη τα ονόματα της ακολουθίας : "Β. Αδάμ 1840 Δ. Φραγκάκης". Επίσης, ξεχωριστή είναι η αφιέρωση "Ελένη ντε Τασέ, γυναίκα ασύγκριτη! Θησαυρός του μαρκησίου ντε Σαμπέρ, 1775". Φυσικά, τώρα απαγορεύεται η οποιαδήποτε ανθρώπινη παρέμβαση.

Τη συστηματική εξερεύνηση, χαρτογράφηση και μελέτη της τουριστικής διαδρομής πραγματοποίησε το 1979 η περίφημη σπηλαιολόγος Άννα Πετροχείλου, η οποία και βάπτισε τους διάφορους χώρους του σπηλαίου.

• Το σπήλαιο ήταν γνωστό στην αρχαιότητα, όπως αποδεικνύουν τα αρχαιολογικά ευρήματα από τη λίθινη περίοδο και τα χαράγματα/ επιγραφές στο εσωτερικό του.

• Σύμφωνα με την παράδοση, στο σπήλαιο βρήκαν κρυψώνα οι συνωμότες κατά της ζωής του Μεγάλου Αλεξάνδρου, όταν αποκαλύφθηκαν.

• Από τις επιγραφές που είναι χαραγμένες ξεχωρίζουν του βασιλιά Όθωνα και του ίδιου του Νουαντέλ ("Εδώ ο Χριστός γιόρτασε τα μεσάνυχτα των Χριστουγέννων 1673").

• Αρχαιότερος επισκέπτης του σπηλαίου αναφέρεται ο λυρικός ποιητής από την Πάρο, Αρχίλοχος (728 - 650 π.Χ.).

• Διασώζονται πολλές γκραβούρες φιλελλήνων, οι οποίοι επισκέπτονταν το νησί με μοναδικό σκοπό την κατάβαση στα ενδόμυχα του σπηλαίου του.

• Το σπήλαιο συλήθηκε από τους Γάλλους (τον Νουαντέλ και τη συνοδεία του το 1673), ύστερα από τους Ρώσους (1770 - 1774) και μετά από τους Γερμανούς (στην κατοχή).

• Η διάσημη Ελληνίδα σπηλαιολόγος Άννα Πετροχείλου, ανέλαβε το 1979 τη συστηματική εξερεύνηση, χαρτογράφηση και μελέτη της τουριστικής διαδρομής και ονομάτισε τους χώρους του σπηλαίου.